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https://repositorio.ufpb.br/jspui/handle/123456789/34281
Tipo: | Tese |
Título: | Perovskita à base de SrSnO3, caracterizada por EPR, e modificada com prata ou cobre, aplicada em fotocatálise |
Autor(es): | Silva, Adervando Sebastião da |
Primeiro Orientador: | Santos, Ieda Maria Garcia dos |
Segundo Orientador: | Oliveira, André Luiz Menezes de |
Primeiro Coorientador: | Maia, Ary da Silva |
Resumo: | A perovskita de SrSnO3 (SSO) é um material com estrutura ortorrômbica (Pbnm) e tem sido foco de inúmeras pesquisas em função de potenciais aplicações tecnológicas como: capacitores, sensores de gases, sensores de umidade entre outras. Nos últimos anos vem crescendo o número de trabalhos em que esse material vem sendo empregado com sucesso em outras áreas importantes como a catálise e fotocatálise. Nesse trabalho, fotocatalisadores à base de SrSnO3 puro e dopado com Cu2+ foram sintetizados pelo método de Pechini modificado em uma temperatura de calcinação de 900 °C por 4 h. Também foi realizada a fotodeposição de Ag na superfície do material utilizando radiação UV-C, Ag@SSO. Os pós obtidos foram caracterizados por difração de raios-X (DRX), espectroscopia na região do infravermelho (IR), na região do Ultravioletavisível, espectroscopia Raman, microscopia eletrônica de varredura por emissão de campo (FE-SEM), microscopia eletrônica de transmissão de varredura (STEM), espectroscopia de ressonância paramagnética eletrônica (EPR) e potencial Zeta. Os sólidos posteriormente foram testados na reação de fotocatálise para geração de radicais hidroxila (•OH) por meio da fotohidroxilação do ácido tereftálico, seguido de análise por espectroscopia de fluorescência. Os materiais obtidos tiveram a fase dominante do SrSnO3 com baixa ou quase nenhuma presença da fase secundária de SrCO3. A caracterização do SrSnO3 por EPR revelou a presença da espécie paramagnética inédita de Sn3+ além de outros três tipos de defeitos. Os resultados da avaliação fotocatalítica para o SrSnO3 demonstraram desempenho satisfatório na geração dos radicais hidroxila, diferentemente do sistema dopado com Cu2+ que demonstrou desempenho consideravelmente inferior, podendo ser atribuído inicialmente a uma maior recombinação dos portadores de carga (e-/h+) após a entrada do cobre na rede cristalina do SrSnO3. O melhor desempenho fotocatalítico observado foi para o sistema Agx@SSO, possivelmente associado à interação da prata na superfície da perovskita sequestrando elétrons e impedindo a recombinação dos portadores de carga garantindo assim as reações de oxirredução nas respectivas bandas de valência e condução favorecendo a geração de espécies oxidativas eficientes para reações fotocatalíticas. Por fim a maioria dos sólidos se mostraram promissores quanto à sua atividade fotocatalítica em degradação de Tetraciclina atingindo cerca de 77% e 74% para as amostras Ag@SSO_0,625 e AgAF@SSO_0,625 respectivamente. Já para a fotohidroxilação de ácido tereftálico os sólidos Ag@SSO_5,0 e AgAF@SSO_2,5 demonstraram excelente atividade fotocatalítica na geração do ácido 2-hidroxitereftálico. |
Abstract: | SrSnO3 perovskite (SSO) is a material with an orthorhombic structure (Pbnm) and has been the focus of numerous studies due to its potential technological applications, such as capacitors, gas sensors, humidity sensors, among others. In recent years, the number of studies in which this material has been successfully used in other important areas, such as catalysis and photocatalysis, has been increasing. In this work, photocatalysts based on pure SrSnO3 and doped with Cu2+ were synthesized by the modified Pechini method at a calcination temperature of 900 °C for 4 h. Photodeposition of Ag on the surface of the material was also performed using UV-C radiation, Ag@SSO. The obtained powders were characterized by X-ray diffraction (XRD), infrared (IR) spectroscopy, ultraviolet-visible region, Raman spectroscopy, field emission scanning electron microscopy (FE-SEM), scanning transmission electron microscopy (STEM), electron paramagnetic resonance (EPR) spectroscopy and zeta potential. The solids were subsequently tested in the photocatalysis reaction for generation of hydroxyl radicals (•OH) through the photohydroxylation of terephthalic acid, followed by analysis by fluorescence spectroscopy. The obtained materials had the dominant phase of SrSnO3 with low or almost no presence of the secondary phase of SrCO3. The characterization of SrSnO3 by EPR revealed the presence of the novel paramagnetic species of Sn3+ in addition to three other types of defects. The results of the photocatalytic evaluation for SrSnO3 demonstrated satisfactory performance in the generation of hydroxyl radicals, unlike the Cu2+ doped system, which demonstrated considerably lower performance, which can be initially attributed to a greater recombination of charge carriers (e-/h+) after the entry of copper into the SrSnO3 Crystal lattice. The best photocatalytic performance observed was for the Agx@SSO system, possibly associated with the interaction of silver on the perovskite surface sequestering electrons and preventing the recombination of charge carriers, thus ensuring oxidationreduction reactions in the respective valence and conduction bands, favoring the generation of efficient oxidative species for photocatalytic reactions. Finally, most of the solids showed promising photocatalytic activity in tetracycline degradation, reaching approximately 77% and 74% for the Ag@SSO_0,625 and AgAF@SSO_0,625 samples, respectively. For the photohydroxylation of terephthalic acid, the solids Ag@SSO_5,0 and AgAF@SSO_2,5 demonstrated excellent photocatalytic activity in the generation of 2-hydroxy-terephthalic acid. |
Palavras-chave: | Perovskita SrSn03 Fotocatálise Estanatos alcalinos terrosos Deposição de prata Dopagem com cobre Photocatalysis Alkaline earth stannates Silver deposition Copper doping |
CNPq: | CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA |
Idioma: | por |
País: | Brasil |
Editor: | Universidade Federal da Paraíba |
Sigla da Instituição: | UFPB |
Departamento: | Química |
Programa: | Programa de Pós-Graduação em Química |
Tipo de Acesso: | Acesso aberto Attribution-NoDerivs 3.0 Brazil |
URI: | http://creativecommons.org/licenses/by-nd/3.0/br/ |
URI: | https://repositorio.ufpb.br/jspui/handle/123456789/34281 |
Data do documento: | 26-Jun-2024 |
Aparece nas coleções: | Centro de Ciências Exatas e da Natureza (CCEN) - Programa de Pós-Graduação em Química |
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