Use este identificador para citar ou linkar para este item:
https://repositorio.ufpb.br/jspui/handle/123456789/37811| Tipo: | Tese |
| Título: | Produção, caracterização e estudo catalítico de nanofibras cerâmicas produzidas por Solution Blow Spinning, aplicadas como catalisadores heterogêneos a base de níquel nos processos de reforma do metano para produção de hidrogênio |
| Autor(es): | Silva, Thamyscira Herminio Santos da |
| Orientador: | Macedo, Daniel Araújo de |
| Membro da Banca: | Medeiros, Eliton Souto de |
| Membro da Banca: | Holz, Laura Isavel Vilas |
| Membro da Banca: | Medeiros, Rodolfo Luiz Bezerra de Araújo |
| Membro da Banca: | Menezes, Romualdo Rodrigues |
| Resumo: | A produção de hidrogênio e gás de síntese através dos processos de reforma catalítica do metano foi realizada utilizando-se catalisadores fibrilares preparados pela técnica de Solution Blow Spinning. As nanofibras de catalisadores a base de níquel foram produzidas com diferentes tipos de suportes, caracterizados e comparado com seus pares preparados por técnicas convencionais de síntese. A influência do método de preparação foi estudada em condições de reação de reforma do metano, e os resultados experimentais foram separados em três capítulos, de acordo com o tipo de suporte utilizado. O catalisador fibrilar de Ni-CeO2 produzido por SBS, apresentou uma boa atividade catalítica e estabilidade de 30h em reação de reforma a seco do metano, quando comparado a um catalisador convencional preparado por impregnação a úmido de mesma composição. As caracterizações por DRX, MEV e XPS, evidenciam que o bom desempenho do catalisador de nanofibras se deve a boa interação metal- suporte, alta estabilidade térmica e boa mobilidade do oxigênio associada ao uso do CeO2, que impedem a formação de depósitos e crescimento das partículas metálicas. No segundo estudo, catalisadores bimetálicos de Ni/Co-MgAl2O4 preparados por SBS foram comparados a catalisadores de mesma composição preparados pela decomposição térmica de hidrotalcitas sintetizadas por co-precipitação. O método de preparação influenciou o desempenho dos catalisadores tanto na reação de reforma a vapor, como na reforma a seco do metano. As nanofibras apresentaram boas propriedades superficiais e de redução, e uma mistura de óxidos com forte interação que garantiram o bom desempenho catalítico frente as demais amostras, assim como maior resistência a desativação por deposição do carbono cristalino. Por fim, suportes de nanofibras de aluminato de cálcio foram obtidas em uma temperatura de calcinação inferior aos suportes produzidos por reação de estado sólido. Um resíduo industrial proveniente do setor marisqueiro foi utilizado como fonte de CaCO3 para síntese por reação de estado sólido, com o objetivo de agregar valor ao resíduo. Os suportes foram impregnados a úmido para produzir catalisadores à base de níquel, para aplicações na reforma a vapor do metano. Independentemente do tipo de preparação do suporte, os catalisadores apresentaram conversão de metano superiores a 80% e se mantiveram estáveis ao longo das 8 horas de testes. Deste modo, a partir dos resultados obtidos por ensaios de caracterização de DRX, MEV, TPR, XPS, adsorção de N2 e análise térmica, constatou-se a viabilidade de produção nanofibras cerâmicas preparadas por SBS e o impacto positivo do seu uso como catalisadores fibrilares na catalise heterogênea do metano. Quando comparadas a métodos de preparações convencionais, sob diferentes condições de reações de reforma do metano, as nanofibras se mostraram capazes de manter uma boa atividade catalítica, com alta resistência térmica para evitar a sinterização das partículas e pouco impacto de depósitos de carbono cristalino que poderiam resultar em uma desativação dos catalisadores. |
| Abstract: | The production of hydrogen and synthesis gas through catalytic methane reforming processes was carried out using fibrous catalysts prepared by the Solution Blow Spinning technique. Nickel-based catalyst nanofibers were produced with different types of supports, characterized, and compared with their counterparts prepared by conventional synthesis techniques. The influence of the preparation method was studied under methane reforming reaction conditions, and the experimental results were separated into three chapters, according to the type of support used. The Ni- CeO2 fibrous catalyst produced by SBS showed good catalytic activity and stability of 30 hours in the dry reforming reaction of methane when compared to a conventional catalyst prepared by wet impregnation of the same composition. Characterizations by XRD, SEM, and XPS evidenced that the good performance of the nanofiber catalyst is due to the good metal-support interaction, high thermal stability, and good oxygen mobility associated with the use of CeO2, which prevent the formation of deposits and growth of metal particles. In the second study, Ni/Co-MgAl2O4 bimetallic catalysts prepared by SBS were compared with catalysts of the same composition prepared by thermal decomposition of hydrotalcites synthesized by co-precipitation. The preparation method influenced the performance of the catalysts in both steam reforming and dry methane reforming reactions. The nanofibers presented good surface and reduction properties, and a mixture of oxides with strong interaction that ensured good catalytic performance compared to the other samples, as well as greater resistance to deactivation by deposition of crystalline carbon. Finally, calcium aluminate nanofiber supports were obtained at a lower calcination temperature than supports produced by solid-state reaction. An industrial waste from the shellfish sector was used as a source of CaCO3 for solid-state synthesis, with the aim of adding value to the waste. The supports were wet impregnated to produce nickel-based catalysts for applications in steam reforming of methane. Regardless of the type of support preparation, the catalysts showed methane conversion above 80% and remained stable throughout the 8-hour tests. Thus, based on the results obtained from XRD, SEM, TPR, XPS, N2 adsorption, and thermal analysis characterization tests, the viability of producing ceramic nanofibers prepared by SBS and the positive impact of their use as fibrous catalysts in heterogeneous methane catalysis was verified. When compared to conventional preparation methods under different methane reforming reaction conditions, the nanofibers showed good catalytic activity, high thermal resistance to prevent particle sintering, and little impact of crystalline carbon deposits that could result in catalyst deactivation. |
| Palavras-chave: | Engenharia de materiais Solution blow spinning Produção de hidrogênio Hidrogênio Gás de síntese Reforma a vapor Reforma a seco Metano Nanofibras Catalisadores de níquel Hydrogen Synthesis gas Steam reforming Dry reforming Methane Nanofibers Nickel catalysts |
| CNPq: | CNPQ::ENGENHARIAS |
| Idioma: | por |
| País: | Brasil |
| Editor: | Universidade Federal da Paraíba |
| Sigla da Instituição: | UFPB |
| Departamento: | Engenharia de Materiais |
| Programa: | Programa de Pós-Graduação em Ciência e Engenharia de Materiais |
| Tipo de Acesso: | Acesso aberto Attribution-NoDerivs 3.0 Brazil |
| URI: | http://creativecommons.org/licenses/by-nd/3.0/br/ |
| URI: | https://repositorio.ufpb.br/jspui/handle/123456789/37811 |
| Data do documento: | 14-Dez-2022 |
| Aparece nas coleções: | Centro de Tecnologia (CT) - Programa de Pós-Graduação em Ciência e Engenharia de Materiais |
Arquivos associados a este item:
| Arquivo | Descrição | Tamanho | Formato | |
|---|---|---|---|---|
| ThamysciraHerminioSantosDaSilva_Tese_COM_Tarjamento.pdf | 5,3 MB | Adobe PDF | Visualizar/Abrir | |
| ThamysciraHerminioSantosDaSilva_Tese_Sem_Tarjamento.pdf | 5,5 MB | Adobe PDF | Visualizar/Abrir Solicitar uma cópia |
Este item está licenciada sob uma
Licença Creative Commons
